Esta Biblioteca es la formada por Marcelino Menéndez Pelayo a lo largo de su vida, y con su muerte en 1912 se cierra el fondo por disposición testamentaria. Por ello, son libros seleccionados por un profundo conocedor de las distintas materias del pensamiento histórico y literario. Y aunque es importante por el número de libros que reúne, destaca sobre todo por el valor intrínseco de ellos. El que fuera su director, Manuel Revuelta, dice:
en calidad y selección, esta Biblioteca condensa la labor literaria, filosófica e histórica que el genio humano había producido hasta la época de Menéndez Pelayo.
Además continúa
dado que la investigación del sabio dista mucho de haber sido agotada, su biblioteca sigue siendo una herramienta de trabajo imprescindible, facilitada además por su gran accesibilidad, para los estudiosos de esas materias.
Los hallazgos y las adquisiciones de estas obras, muchas de ellas muy valiosas, los pudo hacer gracias a sus amplios conocimientos bibliográficos que le permitieron, desde muy joven, ir adquiriendo, en librerías de viejo, a través de catálogos y por intercambio de noticias con amigos investigadores españoles, europeos y americanos, las obras que le interesaban como apoyo bibliográfico para sus investigaciones. Todos los estudios de investigación realizados por él surgen de un trabajo bibliográfico abrumador. Lee y escudriña las distintas obras con una tenacidad y conocimientos envidiables. Las citas de las fuentes, que en gran parte llega a poseer en su Biblioteca, suelen ser muy precisas, algo muy poco habitual en su época, y del cotejo de esas fuentes pone de manifiesto falsedades e inexactitudes de las que puntualmente deja constancia.
